Öğrencilerle dolu Akademi Şehri, bilimsel ilerlemenin ön saflarında yer alır ve esper geliştirme programının merkezidir. Yedi “Seviye 5” esper, Akademi Şehrinin en güçlü esperleridir ve bunların arasında üçüncü sırada, “Railgun” olarak bilinen elektrik manipülatörü ortaokul öğrencisi Mikoto Misaka yer alır.Şehirde garip olaylar yaşanmaya başladığında, her suçun, kullanıcısının esper seviyesini artırdığı iddia edilen efsanevi bir cihaz olan “Level Upper” ile bağlantılı olduğunu fark eder. Durumun tırmanmasıyla, Level Upper'ın göründüğünden daha fazlası olduğu ve Akademi Şehrinin göründüğü kadar göz alıcı bir ütopya olmayabileceği ortaya çıkar.Toaru Kagaku no Railgun, Mikoto ve arkadaşlarının Level Upper meselesine karıştıkları tehlikeli durumlara odaklanıyor. Mikoto'nun dediği gibi, “Bu şehirde sıkıcı bir an bile yok.”