Touma Kamijou bir türlü rahat edemiyor. Akademi Şehri'nin işgalinden sonra, bilim ve büyü grupları birbirleriyle çatışmaya devam ederken siyasi gerginlikler artmaya devam ediyor. Akademi Şehri, Roma Katolik Kilisesi'ne savaş ilan etmek niyetinde gibi görünüyor ve bu da tüm dünyayı küresel bir savaşa sürükleyecek gibi. Touma, arkadaşlarını ve müttefiklerini korumak için bir kez daha kendini cephede bulur.Toaru Majutsu no Index III, Touma, Accelerator ve gerçek Level 0 Shiage Hamazura'nın ayrı yolculuklarına devam ederek orijinal hafif roman serisinin son bölümüne doğru ilerledikleri, orijinal serinin son bölümü olarak hizmet ediyor.